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頂刊綜述：當前聚合物3D打印存在的主要問題、種類、工藝及增強形式

發布時間：2022-03-11 16:02:23

?由于可用材料的多樣性，聚合物3D打印可用于創建航空航天輕型復雜結構、建筑結構模型、藝術復制品以及生物組織和器官。然而，由于3D打印生產的單一成分聚合物缺乏強度和必要的功能，大多數產品僅能作為概念樣品而不是功能組件。這些缺點限制了聚合物3D打印的廣泛工業應用。為了克服這些缺點，業界通過向聚合物中添加顆粒、纖維或納米材料增強劑來制備聚合物基復合材料。由于增強材料的不同，聚合物復合材料可具有更好的機械、電學和熱學性能。

本期，3D打印技術參考依據呂堅院士團隊《Additive manufacturing of structural materials》一文介紹當前聚合物3D打印存在的一些主要問題、工藝類型、材料種類及其增強途徑。

聚合物材料3D打印仍存在的一些問題

聚合物材料3D打印目前仍存在以下問題：

第一，材料種類有限。目前，只有熱塑性線材、粉末和少量具有低玻璃化轉變溫度和適當熔體粘度的光敏聚合物可用于3D打印。因此，這些有限的聚合物復合材料不能滿足多樣化的工業要求。因此，開發更合適的3D打印聚合物復合材料是當前的一個關鍵問題。

其次，這些材料的性能是有限的。大多數3D打印聚合物復合材料的機械強度仍低于采用傳統工藝成型手段，不能滿足功能要求。因此，關鍵的改進是找到合適的增強材料，更好的打印參數和更好的設計結構。

最后，這些材料的打印過程仍存在限制。其中涉及的關鍵是縮短打印時間、增加最大打印尺寸，提高打印精度。

盡管存在以上問題，聚合物復合材料的3D打印具有良好的前景。

當前主要的聚合物3D打印工藝

目前，聚合物復合材料的制備方法很多，如熔融沉積、選擇性激光燒結、粘結劑噴射、立體光刻等等。其他方法仍處于研發階段或僅被少數科學家使用。在高分子復合材料產品的生產過程中，每一項技術都有其優缺點。產品的原材料要求、加工速度和精度、成本和最終性能要求都會影響制造過程。目前的聚合物3D打印技術如下圖所示。

當前主流的聚合物3D打印工藝

3D打印聚合物材料的種類及增強形式

3D打印熱塑性聚合物

熱塑性塑料是基本不交聯的聚合物，可以通過達到玻璃化轉變溫度后加工處理，并且在冷卻后可以保持其形狀實現多次反復成型。常用的3D打印的熱塑性材料包括聚苯乙烯（PS）、聚氨酯（TPU）、聚醚醚酮（PEEK）、聚丙烯（PP）、ABS、尼龍（PA）等等。

3D打印的PS、PA、TPU、PEEK分別用于熔模鑄造、汽車、運動消費品和航空航天領域

熱塑性塑料產品在重量比和剛度比方面的表現在某些情況下甚至優于金屬。在特定的應用中，3D打印的高性能熱塑性材料可以替代鋁合金。熱塑料3D打印材料應用極廣，如醫用植入物（PEEK）、運動鞋鞋底（TPU）、汽車功能部件（PA）、精密鑄造（PS）等。

3D打印熱固性聚合物

在成型過程中，熱固性塑料會發生化學反應，形成交聯結構，固化后會變硬。這種變化是不可逆的，當再次加熱時，熱固性塑料不能再軟化。熱固性塑料主要有酚醛塑料、氨基塑料、環氧塑料、不飽和聚酯塑料、有機硅塑料、聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）等。

熱固性材料具有出色的力學性能、熱穩定性和耐化學性，然而大多數熱固性材料(尤其是非光固化類材料)的成型都需要較長的交聯過程，難以匹配3D打印的連續化制造方式，當前也沒有通用的熱固性塑料3D打印方法。

熱固性光敏聚合物與高精度3D打印系統具有良好兼容性

東華大學游正偉教授團隊撰文指出，熱固性樹脂的3D打印主要局限于具有相對較高反應性和較低玻璃化轉變溫度的光固化樹脂。這些樹脂除了具有潛在毒性和光引發劑的高成本外，還存在固化速率低的問題。盡管一些高反應性熱固性塑料可以3D打印，但許多其他熱固性塑料的制造需要反應性聚合物或前驅體高溫固化數小時，甚至需要在高壓或真空下。熱固性材料的聚合物或前驅體可能具有低熔點和良好的流動性，適用于3D打印。然而，由于長期的固化過程，很難匹配3D打印的連續逐層處理。

3D打印聚合物復合材料

由于純熱塑性材料的機械性能不適用于某些應用，因此有必要改變純熱塑性部件的機械性能。開發復合材料以獲得所需的機械和功能性能可以在很大程度上解決這個問題。因此，復合材料的使用得到了極大的發展目前開發的聚合物復合材料主要包括顆粒增強聚合物復合材料、纖維增強聚合物復合材料和納米復合材料。

將纖維添加到聚合物基體中可以顯著改善聚合物材料的性能。熔融沉積和激光燒結是制造纖維增強聚合物復合材料的兩種常用技術。在ABS中添加5wt%的碳纖維，可使FDM打印樣件的彎曲應力、彎曲模量和彎曲韌性值相比原有材料分別增加11.82%、16.82%和21.86%。而與傳統模塑復合材料相比，3D打印的短切碳纖維復合ABS的拉伸強度和彈性模量分別可增加115%和700%。盡管3D打印復合材料的孔隙率相對較高，但它們都顯示出較大的拉伸強度和模量。

長纖復合是聚合物的另一種增強方式。在PLA基體中加入長碳纖維作為增強材料，可利用FDM工藝實現樣品制備和成型。通過優化工藝參數，長碳纖維含量為27%的3D打印樣品的最大彎曲拉伸強度和彈性模量分別可達到335MPa和30GPa。由于其優越的機械性能，這些打印樣品在航空航天方面具有潛在的應用。

聚合物復合材料的分類和增強方法舉例：（a）鐵/ABS（b）BaTiO3/ABS（c）玻璃微珠/尼龍11（d）連續碳纖維/PLA（e）短切碳纖維/ABS（f）連續碳纖維/尼龍（g）氧化石墨烯/光聚合物(h)石墨烯/ABS，(i)銀/PEGDA

由于材料成本低且易于將顆粒與聚合物混合，顆粒增強材料被廣泛用于聚合物基體中以改變其性能。通過受控離心混合、單螺桿擠出機熱復合和FDM技術成型制備出了金屬含量高達40%的鐵/ABS和銅/ABS復合樣品。由于金屬填料的加入，ABS的熱性能和機械性能有了很大的提高，剛度和拉伸性能也得到了提高。30%-Cu填充ABS和40%-Cu填充ABS的熱導率分別提高到3.3和1.4W/m·°C。將鈣鈦礦氧化物顆粒與聚合物基體混合，制備打印所需的絲材，可用于具有高介電各向異性和介電常數空間變化的各種介質材料的打印。設計樣品的結構表現出超材料電磁特性和可調工作頻率，因此在通過熔融沉積制造新型電磁器件方面具有巨大潛力。

通過在高分子材料中加入納米材料，可以制成高性能的功能復合材料。由SLA制備的氧化石墨烯/光聚合物復合材料具有良好的強度和延展性。當僅添加0.2%氧化石墨烯時，拉伸強度和伸長率分別增加了62.2%和12.8%，分析認為韌性的增加是由于聚合物復合材料中氧化石墨烯結晶度的增加。石墨烯增強的ABS復合材料可用于FDM工藝生產工件，并且樣品的導電性得到了增強。當復合材料中石墨烯的含量為5.6wt%時，復合材料的電導率提高了四個數量級。

END

Wohlers 2021指出，截至2021年預計有1222種不同類型的聚合物材料可用于3D打印，相比上一年增加127種。聚合物3D打印最為前沿的幾種工藝如連續液面增材制造、全彩色樹脂噴射成型、纖維連續增強復合制造等技術已經在消費品、醫療、汽車以及航空航天領域發揮重要作用。

3D打印材料市場隨著需求的增加正在迅速增長，越來越多的企業購買打印機并擴展增材制造技術的使用量。2019年，3D打印材料市場的規模超過15億美元。在未來五年中，這一市場它有望突破45億美元。在這一巨大市場增長的驅使下，材料供應商尤其是巨型化學公司越來越多地參與該行業，除了開發新材料外，它們還為3D打印技術的產業化做出了巨大貢獻。

注：本文內容主要參考呂堅院士《Additive manufacturing of structural materials》。

來源: 3D打印技術參考

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